Статистическое описание адсорбции из газовой фазы на сферических наночастицах с учетом пространственной релаксации парамеров кристаллической решетки

Abstract

В работе используется ранее разработанная методика вариационного расчета профеля плотности в окрестности сферической кристаллической наночастицы, находящейся в равновесии с газообразной средой. В рамках двухуровневого статистического метода, который базируется на методе коррелятивных функций Боголюбова – Борна – Грина – Кирквуда – Ивона (ББГКИ), методе условных коррелятивных функций Ротта и методе термодинамических функционалов плотности получено выражение для большого термодинамического потенциала как функционала поля плотности. В результате устанавлена связь между микроскопическими параметрами системы взаимодействующих частиц (атомов или молекул) и макроскопическими характеристиками кристаллических наночастиц при температуре ниже температуры тройной точки. Радиальный профиль плотности в межфазной области аппроксимируется с помощью трехпараметрической функции, содержащей гиперболический тангенс. Один из параметров определяет числа заполнения для однородной жидкой либо газообразной среды, находящейся в равновесии с исследуемой кристаллической сферической наночастицей, а два других – являются вариационными параметрами при решении вариационной задачи по отысканию минимума большого термодинамического потенциала гетерогенной системы. Наличие статистического выражения для большого потенциала как функционала поля плотности, позволило в результате его варьирования провести расчеты для величины адсорбированного вещества на наночастицах разных размеров и проследить за радиальным смещением узлов ГЦК решетки вблизи их границ.